研究亮点

1. 超快合成技术 ：利用闪蒸焦耳加热技术，在 5 秒内完成生物炭的碳化与钴物种的同步负载，制备出具备丰富孔隙结构（比表面积 364.99 m²/g）和高效电子传递能力的 FJH - Co/BC 催化剂。

2. 宽 pH 适应性 ：FJH - Co/BC 在 pH 范围 3 - 11 内均能高效降解甲硝唑，60 分钟内实现完全降解，动力学常数达 0.0823 min⁻¹。

3. 非自由基主导机制 ：钴物种主导过硫酸单酯活化生成活性氧物种，生物炭通过非自由基途径主导降解过程，减少二次污染风险，毒性评估证实降解中间体生态毒性显著降低。

图文解读

1、FJH - Co/BC 的合成与表征

• 通过浸渍 - FJH 两步法合成的钴负载闪蒸生物炭展现出独特的结构与组分特性。SEM 图像显示其保留天然木材衍生的多孔块状结构，表面及孔隙内附着纳米级小颗粒。元素分布图进一步证实钴元素均匀分布于生物炭孔隙中。氮气吸脱附等温线表明 FJH - Co/BC 符合 IV 型等温线特征，比表面积高达 364.99 m²/g。拉曼光谱显示材料兼具无序缺陷与部分石墨化结构，优化了 PMS 活化性能。XRD 图谱显示钴物种在 FJH 过程中被生物质碳热还原为 Co⁰，催化反应后 Co⁰ 的峰强度显著降低，XPS 分析证实钴物种通过价态循环参与 PMS 活化。

2、催化性能分析

• 不同体系对甲硝唑的降解效率对比显示，FJH - Co/BC 与 PMS 协同作用下，MNZ 在 60 分钟内完全降解。催化剂用量与 PMS 浓度的优化实验表明，当催化剂用量≥40 mg/L、PMS 浓度≥1 mM 时，活性位点与氧化剂的协同作用趋于饱和。催化体系在宽 pH 范围内表现稳定，循环实验显示三次循环后 MNZ 去除率下降 43.5%，钴离子溶出量符合中国废水排放标准，共存阴离子与腐殖酸的干扰实验进一步证实体系具备良好的抗干扰能力。

3、降解路径与毒性评估

• 基于 LC - MS 鉴定的中间体，MNZ 的降解路径主要包括硝基断裂、羟基化、氧化及开环反应。ECOSAR 毒性评估表明，降解中间体的急性毒性显著低于 MNZ，慢性毒性随反应进程逐渐减弱，最终小分子产物的生态风险可忽略。总有机碳去除率在 120 分钟内达 21.34%，证实体系具备部分矿化能力。

4、催化机制解析

• 淬灭实验与 EPR 谱表明，MNZ 降解由自由基与非自由基途径共同驱动，其中¹O₂起主导作用。电化学分析显示 FJH - Co/BC 具有更高电容和优异的电子传递能力。催化机制示意图归纳如下：Co⁰ 与 Co²⁺通过价态循环活化 PMS，生成活性氧物种；同时，PMS 自分解与溶解氧转化产生的¹O₂通过非自由基途径攻击污染物分子。生物炭的缺陷结构提供活性位点，石墨化碳骨架加速电子转移，而表面含氧基团进一步辅助反应进行。

总结展望

本研究通过闪蒸焦耳加热技术高效制备了钴负载碳基催化剂（FJH - Co/BC），该材料在 2000°C 超高温下通过 5 秒快速碳化形成，具有高比表面积、多孔结构和均匀钴物种负载等特性。实验表明，在 40 mg/L 催化剂和 1 mM 过硫酸盐（PMS）条件下，体系可在 60 分钟内实现甲硝唑（MNZ）的完全降解，且宽 pH 适用范围（3 - 11）展现出显著环境适应性。机制解析揭示反应过程包含自由基与非自由基协同路径，其中非自由基主导的催化机制有效提升了反应选择性与抗干扰能力。该研究为抗生素污染物治理提供了新型高效催化剂设计范式，未来研究可聚焦于催化剂循环稳定性优化、反应体系能量 - 环境效益评估，以及复杂基质废水中工程化应用等方向，为高级氧化技术的实际水处理场景提供理论支撑与技术储备。

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